近日,上海交通大学化学化工学院陈立桅等人的研究团队设计出一种合金催化剂,实现在接近工业过氧化氢氨氧化条件下,直接从氢气、氧气、碳酸氢铵和环己酮一步法高选择性制备环己酮肟。
过氧化氢具有较合适的氧化能力,适合作为环境友好的氧化剂应用于绿色化工合成。工业上利用钛硅分子筛为催化剂,催化过氧化氢氨氧化环己酮制备尼龙6单体环己酮肟,能大幅简化生产工艺,同时极大减少低价值副产物和废弃物的产生。尽管过氧化氢在绿色化学化工发展中扮演了重要角色,但是现有工业蒽醌法制备成本高、过程复杂,且可能污染环境。
为此,研究团队突破性地设计出钛硅分子筛负载金钯合金催化剂,实现了在接近工业过氧化氢氨氧化条件下,直接从氢气、氧气、碳酸氢铵和环己酮一步法高选择性制备环己酮肟,得到近100%环己酮选择性、近100%氨选择性和67%氢气选择性。该研究通过先进的催化剂设计、详尽的实验及充分的微观结构表征,第一次成功将原位过氧化氢合成与现有化工品生产相结合,证明了利用原位过氧化氢合成实现绿色化工新路线的可行性与经济性。